За создание системы С-200 Б.В. Бункин, П.Д. Грушин и один из слесарей КБ-1 были награждены орденами Ленина, а А.Г. Басистову и П.М. Кириллову было присвоено звание Герой Социалистического Труда. Большая группа участников работ по созданию системы была награждена государственными наградами. Разработчикам был присужден и ряд высоких денежных премий.
Выпускаемая серийными заводами техника системы С-200 направлялась на стыковочную базу элементов комплекса, где производилось комплектование групп дивизионов техникой с последующей передачей в части Войск ПВО страны. Отказ от размещения стыковочной базы на одном из полигонов, как это было сделано для С-75, объясняется особенностями построения системы С-200 и отсутствием операции захвата и сопровождения ракеты радиолокационными средствами в ходе стрельбы, требующей проверки реальным пуском ракеты в комплексе С-75. Радиолокатор подсвета цели в составе средств комплекса С-200 мог быть проверен на функционирование в любом месте при наличии любых воздушных объектов, используемых как цели. Остальные средства огневого и технического дивизионов, а также средства командного пункта системы проверялись в имитационном режиме. Поддержания качества в ходе массового производства подтверждалось контрольно-серийным отстрелом на полигоне нескольких ракет из каждой серии.
Первоначально система С-200 поступала на вооружение зенитных ракетных полков дальнего действия, состоящих из 3-5 огневых дивизионов, технического дивизиона, подразделений управления и обеспечения, а также бригад смешанного состава, оснащавшихся комплексами разных типов.
Одной из первых ракетную систему С-200 «Ангара» получила 79-я зенитная ракетная бригада Ярославского соединения ПВО, в 1966 г. преобразованная из 240-го Гвардейского зенитного ракетного полка и в августе 1967 г. заступившая на боевое дежурство с новыми комплексами. В состав 79-ой бригады входило три зенитных ракетных дивизиона С-75 и командный пункт с пятью стрельбовыми каналами С-200. Реализация общего плана развертывания комплексов системы С-200 завершилась в 1973-1974 гг. после размещения ЗРК под Воронежем и под Рязанью.
С течением времени представления военных об оптимальной структуре построения зенитных ракетных частей менялись. Война во Вьетнаме велась с применением новой тактики действий ударной авиации. Прорыв к цели осуществлялся на малых высотах, под нижней границей зоны поражения поставлявшихся из СССР комплексов СА-75 «Двина», с обеспечением прикрытия пассивными и активными помехами на частотах станций наведения ракет, радиоэлектронного подавления РЛС обнаружения и целеуказания. Для повышения эффективности действий ударных самолетов и снижения их потерь в налетах участвовали специально выделяемые группы подавления и уничтожения зенитных комплексов.
Для повышения боевой устойчивости зенитных ракетных комплексов большой дальности С-200 по рекомендации комиссии по совместным испытаниям, было признано целесообразным объединять их под единым командованием с маловысотными комплексами системы С-125. Стали формироваться зенитные ракетные бригады смешанного состава, включавшие командный пункт с 2-3 стрельбовыми каналами С-200 по шесть пусковых установок и два-три зенитных ракетных дивизиона С-125, оснащенные четырьмя пусковыми установками. Совокупность командного пункта и двух-трех стрельбовых каналов С-200 стала именоваться группой дивизионов.
Новая схема организации с относительно небольшим числом пусковых установок С-200 в бригаде позволила разместить зенитные ракетные комплексы большой дальности в большем числе районов страны и, в какой-то мере, отражала тот факт, что к моменту принятия комплекса на вооружение заданная при разработке комплектация пятью стрельбовыми каналами представлялась несколько избыточной, так как уже мало соответствовала сложившейся обстановке.
Столь активно пропагандировавшиеся в конце 1950-х гг. американские программы создания сверхскоростных высотных бомбардировщиков и крылатых ракет не были завершены из-за высокой стоимости развертывания новых систем вооружения и их явной уязвимости от зенитных ракетных комплексов. С учетом опыта войны во Вьетнаме и серии конфликтов на Ближнем Востоке в США даже тяжелые околозвуковые В-52 были доработаны для действий на малых высотах. Из реальных же специфических целей для системы С-200 оставались только действительно скоростные и высотные разведчики SR-71, а также самолеты дальнего радиолокационного дозора и постановщики активных помех, действующие с большего удаления, но в пределах радиолокационной видимости. Все перечисленные объекты были целями не массовыми и 12-18 пусковых установок в зенитной ракетной части ПВО должно было вполне хватить для решения боевых задач, как в мирное, так и в военное время.
Высокая эффективность отечественных ракет с полуактивным радиолокационным наведением подтвердилась исключительно успешным применением ЗРК «Квадрат» (экспортного варианта разработанного для ПВО Сухопутных войск ЗРК «Куб») в ходе войны на Ближнем Востоке в октябре 1973 г.
Развертывание комплекса С-200 оказалось целесообразным с учетом последующего принятия на вооружение в США управляемой ракеты класса «воздух-поверхность» SRAM (AGM-69A, Short Range Attack Missile) с дальностью пуска 160 км при пуске с малых высот и 320 км - с больших. Эта ракета как раз и предназначалась для борьбы со средствами ПВО средней и малой дальности, а также для нанесения ударов по другим заранее обнаруженным целям и объектам. В качестве носителей ракеты могли применяться бомбардировщики B-52G и В-52Н, несущие по 20 ракет (из них восемь - в пусковых установках барабанного типа, 12 - на подкрыльных пилонах), FB-111, оснащаемые шестью ракетами, а позднее и В-1А, на которых размещалось до 32 ракет. При отнесении позиций С-200 вперед от обороняемого объекта средства этой системы позволяли уничтожать самолеты-носители ракет SRAM еще до их запуска, что позволяло рассчитывать на повышение живучести всей системы ПВО.
Несмотря на свой эффектный вид, ракеты системы С-200 ни разу не демонстрировались на парадах в СССР. Незначительное количество публикаций фотоснимков ракеты и пусковой установки появилось к концу 1980-х гг. Однако при наличии средств космической разведки скрыть факт и масштабы массового развертывания нового комплекса не удалось. Система С-200 получила в США условное обозначение SA-5. Но многие годы в зарубежных справочниках под этим обозначением публиковали фотографии ракет комплекса «Даль», неоднократно отснятых на Красной и Дворцовой площадях двух столиц государства.
Впервые для своих сограждан о наличии в стране столь дальнобойной системы ПВО сообщил 9 сентября 1983 г. начальник Генерального штаба Маршал СССР Н.В. Огарков. Это случилось на одной из пресс-конференций, состоявшихся вскоре после случая с корейским «Боингом-747», сбитым в ночь на 1 сентября 1983 г., когда было заявлено, что этот самолет мог быть сбит и несколько раньше над Камчаткой, где находились «зенитные ракеты, называемые в США САМ-5, с дальностью действия свыше 200 километров».